Il Cardinale Luis Héctor Villalba, Arcivescovo emerito di Tucumán (Argentina), è nato a Buenos Aires, l'11 ottobre 1934 ed ha compiuto gli studi secondari presso la Escuela nacional de comercio. Fin da giovane si è iscritto all'Azione cattolica e nel 1952 è entrato nel seminario metropolitano della capitale argentina, dove ha compiuto gli studi umanistici di filosofia e teologia.

È stato ordinato sacerdote il 24 settembre 1960. Subito dopo, il cardinale Antonio Caggiano, arcivescovo di Buenos Aires, lo ha inviato a Roma per completare gli studi. Vi è rimasto fino al 1963, quando ha conseguito la licenza in teologia e storia della Chiesa alla Pontificia università Gregoriana.

Nel 1964, rientrato in Argentina, è stato nominato vicario della parrocchia di San Nicola di Bari. L'anno successivo è divenuto superiore del seminario maggiore di Buenos Aires, incarico mantenuto fino al 1969. Dopo la creazione del corso propedeutico, il primo nel Paese, nel 1968 l'arcivescovo Juan Carlos Aramburu lo ha incaricato di dirigere la nuova casa di formazione.

Dal 1965 al 1975 si è dedicato anche all'insegnamento di storia della Chiesa nella facoltà di teologia della Universidad Católica Argentina (Uca). Nel 1969 è stato eletto decano della facoltà, ruolo ricoperto fino al 1972.  Il 29 marzo di quell'anno è divenuto parroco della basilica di Santa Rosa da Lima. Nello stesso tempo è stato membro del consiglio presbiterale dell'arcidiocesi, assessore ecclesiastico del consiglio arcidiocesano degli uomini di Azione cattolica,  membro del collegio dei consultori e parroco consultore.

Il 20 ottobre 1984 Giovanni Paolo II lo ha eletto vescovo titolare di Ofena e, al contempo, Ausiliare di Buenos Aires. Ha ricevuto l'ordinazione episcopale il 22 dicembre successivo dal cardinale Aramburu.

Il 16 luglio 1991 è stato nominato Vescovo di San Martín.

L'8 luglio 1999 è stato promosso Arcivescovo metropolita di Tucumán, dove ha fatto ingresso il 17 settembre.

Il 10 giugno 2011 Benedetto XVI ha accettato la sua rinuncia al governo pastorale dell'Arcidiocesi e lo ha nominato amministratore apostolico di Tucumán fino all'arrivo del suo successore, il 17 settembre seguente.

Nell'ambito della Conferenza episcopale argentina ha ricoperto vari incarichi: tra l'altro, è stato membro della commissione di liturgia e di apostolato laico, per due periodi ha presieduto la commissione di catechesi e per due mandati anche la commissione di  apostolato laici.  Oltre alla vicepresidenza della Conferenza episcopale argentina tra il 2006 e il 2010 (mentre presidente era l'allora Cardinal Bergoglio), va ricordata la sua attività come membro del dipartimento di catechesi del Consiglio episcopale latinoamericano (Celam) e la sua partecipazione alla quarta e alla quinta conferenza dell'episcopato latinoamericano, svoltesi  rispettivamente a Santo Domingo nel 1992 e ad Aparecida nel 2007.

Da Papa Francesco creato e pubblicato Cardinale nel Concistoro del 14 febbraio 2015, del Titolo di San Girolamo a Corviale.